Из сочинений этого композитора сейчас, в основном известны те, что были написаны для церкви, — Кастальский работал в Синодальном хоре и создал множество обработок православных песнопений. Кроме того, обладая редким чувством стиля, он сам писал духовные сочинения, — как отдельные небольшие песнопения, так и целые циклы, есть у него и Вечерня, и Литургия. Современники говорили, что Кастальский создал особый церковный стиль, соединив интонации старинного знаменного распева с оборотами русских народных мелодий. Этот стиль еще при жизни композитора очень любили — как в России, так и за границей. Рассказывают, что на гастролях Синодального хора в Риме в 1911 году итальянские музыканты восклицали: «Сикстинская капелла поет хорошо, а Синодальный хор еще лучше». Хор исполнял произведения Кастальского, и автор был поражен радушным приемом. Правда, «за чрезмерные успехи» поездка была прервана по приказанию самого Синода, — отношения с начальством у Кастальского не складывались.
В основе многих произведений Кастальского –подлинные знаменные напевы. Они были записаны особыми знаками — крюками — в то время, когда теперешняя пятилинейная нотация еще не сложилась. Поэтому сначала нужно было изучить старинные способы записи, затем «расшифровать» мелодию, и только потом гармонизовать ее для многоголосного хора. По словам самого композитора, это была каторжная работа, но помогало жгучее желание увидеть неизвестные окружающему миру музыкальные сокровища. Поэтому совершенно справедливо современники называли Кастальского «музыкальным реставратором».
Однажды взявшись за расшифровку древних мелодий, Кастальский уже не мог расстаться с «музыкальной археологией» — ему хотелось все дальше вглубь веков, да и вовсе незачем было ограничивать себя одной Россией. Так появился цикл фортепианных пьес «Из минувших веков». В нем мы найдем старинные песни Китая, Индии, Египта, Эллады, ранние христианские песнопения и средневековые арабские мелодии. В последней же части композитор возвращается к своей культуре, — заключительный раздел называется «Торжище в старину на Руси». Каждая пьеса снабжена комментариями, под напевом подписан текст, указаны и те инструменты, на которых может исполняться сопровождение. Так что пьесы для фортепиано можно превратить в музыкально-этнографический спектакль — с пением и танцами. Так, под мелодии из раздела Эллада в классе пластики исполняли греческие танцы.
Но более других древних искусств Кастальского интересовало родное, русское. Он страстно любил крестьянское пение, работал в музыкально-этнографической комиссии, но главное — он ощущал народную культуру так, словно сам принадлежал ей, хотя родился Кастальский в Москве и никогда подолгу не жил в деревне. С песнями же он познакомился, будучи же зрелым музыкантом. Вместе с тем, ученики говорили, что даже речь Кастальского напоминает народный скомороший говор, — она полна юмора и приправлена множеством поговорок.
Заглянув в сборники народных песен, послушав концерты знаменитого хора Пятницкого, композитор не открыл для себя новый стиль, а скорее просто узнал в нем свою родную стихию. Конечно, это было счастливым для него обретением. Неудивительно поэтому, что через некоторое время в Синодальном училище появился новый предмет «русская народная песня», а композитор Кастальский сделался автором книг «Особенности народно-русской музыкальной системы» и «Основы народного многоголосия».